Magnetism at the nanoscaleelectron spin resonance

Résumé

Scanning tunneling microscope (STM) lleva revolucionando el campo de la materia condensada desdehace unos años. Esta técnica ofrece tanto una gran resolución espacial como energética, permitiendo lamanipulación atómica gracias a un control de la punta subatómico. Sin embargo, desde 2015, una nuevatécnica con mayor resolución energética e igual espacial apareció: electron spin resonance (ESR). La grandiferencia con STM viene de modular la diferencia de potencial entre la punta y el subtrato a través de unvoltaje alterno AC. Cuando la frecuencia de este campo eléctrico coincide con la separación enérgica(frecuencia de Larmor) entre dos estados de un momento magnético localizado en una superficie aislante,la corriente sufre un cambio brusco. De esta forma, el espín del momento magnético empieza a precesar.Algunas de las aplicaciones más interesantes que ofrece esta técnica han sido la identificación de distintosisotopos de Ti y Fe, así como obtener información de átomos con electrones tipo f como el Ho. También,recientemente, se está intentado hacer manipulación coherente entre átomos magnéticos. De esta forma,se podrían realizar operaciones cuánticas que tendrían un gran impacto en el campo de la informacióncuántica. Sin embargo, un marco teórico de predicción todavía no ha sido totalmente encontrado. La grandificultad recae en como puede afectar un campo eléctrico alterno al espín atómico. Las propuestas hansido varias: desde excitaciones de fonones en la superficie hasta desplazamientos del átomo magnético,entre otras. El objetivo de esta tesis es arrojar un poco de luz en este asunto y obtener un modelo teóricoque pueda predecir y simular experimentos.Inicialmente aplicaremos Density Functional Theory (DFT) para intentar sacar algunas primerasconclusiones de como el sistema magnético (Fe sobre MgO/Ag(001)) reacciona ante un campo eléctrico.Para ello, primero, debemos seguir un procedimiento estándar de relajación de los sistemas bulk del MgOy Ag. Extrayendo los parámetros de red correspondientes y construyendo la superficie MgO/Ag en la quecolocaremos el átomo magnético sobre un O. La exposición a un campo eléctrico estático nos permite verque cambios hay en la PDOS y en el planar average potential (PAP). Las conclusiones resultaninmediatas: el campo eléctrico afecta mucho más el PAP, lo que implica que se está modulando la barrerade potencial. Es interesante apreciar que en otros sistemas como Cu2N/Cu o ClCu/Cu no se tiene unarespuesta tan alta con el campo eléctrico.Con la conclusión anterior, empezamos a aplicar ciertos modelos teóricos que podrían permitir simularlos experimentos. El primero es el llamado cotunneling. Inicialmente se parte de un Hamiltoniano totalque contiene el Hamiltoniano del entorno, el del sistema central o impureza magnética (modelo deAnderson generalizado) y la conexión entre ambos, llamado tunneling. Dicho Hamiltioniano resultademasiado complejo de tratar por lo que se aplica teoría de perturbaciones a segundo orden en el términotuneling. El objetivo detrás de esta aproximación es conseguir escribir el llamado Hamiltoniano decotunneling, cuya forma permite usar la teoría Bloch-Redfield. Dicha teoría aplica un lenguaje dematrices de densidad muy práctico para problemas de sistemas abiertos pero, además, es fácilmenteextensible al regimen con dependencia temporal. Teniendo en cuenta ciertas consideraciones, el productofinal de mezclar cotunneling con dependencia temporal nos lleva a una ecuación de los elementos de lamatriz de densidad reducida que presenta un nuevo parámetro. Este parámetro resulta estar asociado a laprecesión del espín y se le llama frecuencia de Rabi.Los resultados del modelo de cotunneling muestran que la frecuencia de Rabi es el pilar fundamental dela teoría. Sin este parámetro, no es posible inducir resonancia ya que la altura del pico que aparece en lacorriente es directamente proporcional al cuadrado de la Rabi. Aunque los cálculos con la teoría sonbastante satisfactorios, los valores de la frecuencia de Rabi resultan ser un factor 10-20 más grandes quelos experimentales. Un rápido vistazo al modelo y las ecuaciones empleadas nos dice que hemos tendidoa sobresimplificar demasiado los cálculos. Varias estrategias pueden ejecutarse para mejorar estos pero,sin duda, la más destacable es como usar Wannier para conocer mejor la hibridación entre el sistema y elentorno. Sin embargo, esto es algo que escapa del contenido de la tesis.La siguiente teoría que empleamos, en un intento de mejorar los resultados de cotunneling, es la deFloquet combinada con funciones de Green fuera del equilibrio. La teoría de Floquet estudia laestabilidad de sistema de ecuaciones diferenciales periódicos y permite reescribirlos como uno algebraicomediante el uso del teorema de Floquet. En nuestro caso, partimos de un Hamiltoniano total parecido aldel cotunneling y aplicamos funciones de Green junto con operadores Hubbard. Así, llegamos a unaecuación diferencial en los elementos reducidos de la matrix de la densidad que cumple la formarequerida para aplicar Floquet. De esta forma, podemos transformar dicho sistema de ecuaciones en unoalgebraico, resolverlo y calcular la corriente. La forma en la que definimos el Hamiltoniano del sistemanos permite introducir interacciones entre espines y simular otros experimentos ESR más recientes.De las ecuaciones master de Floquet que derivamos podemos calcular todos los parámetros que afectan ala señal ESR tales como los tiempos de vida, de decoherencia o la frecuencia de Rabi de forma natural.En cualquier caso, en el momento de escribir la tesis, este último modelo aún no ha sido totalmenteexplorado. Por tanto, tenemos margen de mejora de cara a los resultados. Sin embargo, cabe destacar queestos resultan ser bastante satisfactorios.